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Science报道北航热电材料研究新进展
http://www.pharm1718.com 2019-10-22 10:00:37 北京航空航天大学

  2019年9月27日,Science杂志刊登了北京航空航天大学赵立东教授课题组在热电材料研究上取得的新进展:《High thermoelectric performance in low-cost SnS0.91Se0.09 crystals》,发现并利用硫化锡(SnS)的多个能带随着温度的演变规律,通过引入Se优化调控了有效质量和迁移率的矛盾,在储量丰富、成本低廉、环境友好的SnS晶体材料中实现了高的热电性能(Science, 2019, 365, 1418-1424, DOI: 10.1126/science.aax5123)。

  热电材料因其固态的热能和电能相互转化效应,这些年一直是国际材料科学和固体物理研究的前沿和热点。表现突出的热电材料主要集中于IV-VI族化合物,比如:GeTe,PbTe,PbSe,PbS,SnTe,SnSe等。这些化合物中,Ge、Te含量稀有,Pb高毒性。因此,开发廉价无毒的高性能的热电材料对于提升热电材料的环保特性与应用价值具有重要意义。

  SnS结构与高性能热电材料SnSe类似,而且原料更加丰富廉价,但其载流子迁移率较低,限制了热电性能。

  热电材料不但需要好的电导率,也需要大的温差电动势,这是一对受载流子浓度制约的矛盾。该工作主要集中在温差电动势和电导率的优化上,即有效质量m*和迁移率μ的协同调控(也是一对矛盾),调控的优化程度可由品质因子β来衡量,β∝μ(m*)3/2。实验上,首先通过变温同步辐射测试获得了不同温度下的原子占位信息,结合电子能带结构计算,研究发现在SnS材料中存在多个价带随温度的协同互动。即多个价带经历了收敛(增加有效质量和减小迁移率),相交(收敛与分离),以及分离(减小有效质量和增加迁移率)三个过程。进一步研究发现,这一多价带随温度的演变过程可以通过在SnS中引入Se实现增强,如图1所示。同时发现,Se的引入还可使多价带尖锐化(减小有效质量和增加迁移率),而且还可促进更多的价带(第四个价带)参与传输(维持较大的有效质量)。引入Se后,在迁移率提升的同时,维持了大的有效质量,从而获得了大的品质因子β,使SnS晶体在整个温区内实现了很高的电传输性能,甚至优于具有多价带传输特性的SnSe晶体(Science, 2016, 351, 141-144)。SnS晶体的最大ZT值从~1.0提高到~1.6,整个温区内平均ZT值达到~1.25。

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